Cette petite église s’agrandit rapidement avec la construction de la nef nord. Peu de temps après, on prolongea les deux nefs vers l’ouest et on construisit les autres bâtiments du monastère. Pour la construction de la façade de l’église, des marbres de la basilique d’Astratigos furent utilisés. La façade ouest et l’agencement intérieur de l’église rappellent l’église du monastère de Saint Jean le Théologien à Preveli et les deux édifices doivent être l’œuvre du même bâtisseur.
L’iconostase en bois sculpté et les icônes de l’église présentent un intérêt particulier. Cet artisan de talent qui a travaillé à Agios Charalambos a ainsi été appelé « Peintre de Frangokastello ». Il respecte avec un bon tour de main la thématique, la technique et le style de l’École crétoise à une époque assez avancée. On trouve également certaines de ses œuvres au monastère de Preveli. Malheureusement, certaines des icônes du monastère d’Agios Charalambos ont été volées. L’église est entourée d’un mur comportant des meurtrières. À l’ouest se trouve le bâtiment de deux étages où logent les moines, un exemple caractéristique de l’architecture locale.
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